Para definir el tamaño límite con el Outlook y el cliente Google Workspace Sync en ejecución nos vamos nos vamos a la barra de tareas.

Mostramos los iconos ocultos

Pulsamos con botón derecho sobre el icono de Google Workspace Sync

Y nos aparecerá el diálogo

Seleccionamos Definir tamaño límite del buzón de correo.

Seleccionamos el tamaño mas adecuado a nuestro buzón.

Para obtener mas información https://support.google.com/a/users/answer/184126?hl=es

** En caso de tener buzones adicionales (delegados), hay que seguir el procedimiento descrito en: https://support.google.com/a/answer/1041455?hl=es